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2022-10-30 13:42:49 yqs888 0

安信10平台-安信10娱乐-太之极信息安信10注册报道,氢气由于其燃烧的高能量密度(120 MJ Kg-1)以及无污染的特点,被认为是替代化石能源的理想选择。电解水可以实现高纯气态氢的生产,但是其需要高活性并且稳定的电催化剂。目前,稀缺且昂贵的贵金属基材料依旧是活性最高的催化剂。这促使来自世界各地的研究人员从储量丰富,价格低廉的元素中开发高活性且稳定的电解水催化剂。

这其中,钼基碳化物和氮化物具有与铂相似的电子结构,是非贵金属基产氢催化剂的理想选择。但是,无论在酸性还是碱性环境中,纯相的碳化钼或者氮化钼的催化活性依旧难以与Pt相媲美。近期的研究表明,通过构筑晶格匹配的异质结可以实现对材料电子结构调节,进而实现对于材料在催化产氢过程中的对中间产物吸附自由能的优化,从而有效的提升催化剂的电催化产氢活性。但是,制备具备晶格匹配结构的异质结作为高效电催化产氢催化剂依旧是一个巨大的挑战。

文章简介

基于此,西北工业大学李炫华教授团队通过梯度加热外延生长实现了晶格匹配Mo2C-Mo2N异质结的构筑。晶格匹配的Mo2C-Mo2N异质结在酸性和碱性环境中均表现出了与Pt基材料电催化产氢活性。并且开创性地设计了光热-电催化水蒸气裂解产氢装置,通过降低液相电催化产氢过程中的相转移阻力,进而有效降低电催化产氢过程中所需的电压。这一研究发表在国际知名期刊《Angewandte Chemie International Edition》上,题为“Gradient Heating Epitaxial Growth Gives Well Lattice-Matched Mo2C−Mo2N Heterointerfaces that Boost Both Electrocatalytic Hydrogen Evolution and Water Vapor Splitting”。该研究为高效电催化产氢催化剂的设计以及电催化产氢的系统优化提供了新的思路。

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图1. 晶格匹配的Mo2C-Mo2N异质结的构筑方法示意图

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图2. 晶格匹配Mo2C-Mo2N异质结的形貌结构表征

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图4. 晶格匹配Mo2C-Mo2N电催化产氢机理理论分析

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图4. 光热-电催化产氢系统设计及机理分析

文章要点

要点一:晶格匹配Mo2C-Mo2N异质结的构筑

本研究采用梯度加热外延生长的方法,实现了晶格匹配Mo2C-Mo2N异质结的构筑。通过理论并结合实验研究表明,采用梯度加热,可以有效的调节外延生长过程中成核和生长的速率,有效地避免在构筑Mo2C-Mo2N异质结过程中的晶格失配,从而实现晶格匹配的Mo2C-Mo2N异质结的构筑。并且通过对梯度加热的时间以及温度进行调控,可以实现对于晶格匹配Mo2C-Mo2N异质结中Mo2C/Mo2N比例的有效调节。此外,晶格匹配的Mo2C-Mo2N的异质结有效促进电子由Mo2C向Mo2N转移。

要点二:晶格匹配Mo2C-Mo2N异质结的全pH析氢活性

将所制备的晶格匹配的Mo2C-Mo2N在酸性和碱性环境中对其析氢活性进行了评价。发现晶格匹配的Mo2C-Mo2N异质结在酸性环境下达到10 mA cm-2的电流密度时,其过电位仅为73 mV, 其催化活性与商用的Pt/C催化剂相媲美;并且在碱性环境下,晶格匹配Mo2C-Mo2N异质结在10 mA cm-2的过电位也仅为80 mV。此外,在酸性和碱性环境下,晶格匹配Mo2C-Mo2N均表现出了超过150小时的稳定性。通过密度泛函理论(DFT)计算研究表明,晶格匹配Mo2C-Mo2N异质结有效地优化了活性中心Mo周围的电子结构,降低了对氢中间体的吸附自由能,并且优化了水解离的反应路径,从而使得其在酸性和碱性环境中均表现出了优异的电催化产氢活性。


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